Come riconoscimento, il Papa gli offre la carica di arcivescovo di Tarragona, ma Raimondo rifiuta. Preferisce restare un frate, fedele alla sua vocazione domenicana. Colpito da una malattia, si ritira per un periodo in vita più contemplativa, ma il suo riposo durerà poco.
Maestro generale dei Domenicani e missionario della cultura
Nel 1238, i confratelli lo eleggono Maestro generale dell’Ordine dei Predicatori. Raimondo accetta e si mette in viaggio, visitando a piedi i conventi domenicani in tutta Europa. È un incarico faticoso, che lo logora fisicamente, tanto da costringerlo a rinunciare dopo pochi anni.